光绪三十年(1904年)，孙丹林考入山东大学光绪三十一年(1905年)由同盟会山东支部负责人徐镜心介绍加入同盟会，曾任烟台东牟公学汉文教员。此后，他以蓬莱城里华提士药房为活动中心和联络点，传播革命思想，先后发展同盟会员20余人。宣统三年(1911年)，孙丹林遵照同盟会山东支部指示， 组织蓬莱同盟会员进行攻打登州时的内应准备工作。1912年1月11日，他亲赴大连，带领革命军乘船渡过渤海海峡，于15 日凌晨在蓬莱水城登陆，在蓬莱同盟会员的配合下，一举攻占蓬莱城，成立登州军政府。同年11月，成立山东军政府，孙丹林任军政府总秘书长兼军事参谋。登州军政府被袁世凯解散后，孙丹林调任高苑知县。